ピクセル型STEM検出器

pixelated STEM detector

STEMにおいて、検出面に形成される回折パターン（CBEDパターン）を、電子線プローブのスキャンと同期して、高速フレームレートで二次元画像として記録する検出器。STEMプローブが1点に滞在する間に、二次元画像としてのCBEDパターンを取得する必要があるために数千fps以上の高いフレームレートを有するCCDやCMOS直接露光検出器が用いられる。現在、このような直接露光検出器を用いると、～256×256ピクセルの二次元CBEDパターンを取得して、STEMスキャンと同期させることに成功している。
通常のSTEM検出器とピクセル型STEM検出器の違いを図1に示す。

pixelated STEM detector⇒図1
図1: 通常のシングルチャンネルのSTEM検出器とピクセル型STEM検出器。
（a）は通常のシングルチャンネルのSTEM検出器である。シンチレーターにより電子線が光に変換され、その光がライトガイドによりPMTに導かれ、電圧信号に変換される。検出される電圧出力は、シンチレーターの大きさによって制限されたCBEDパターンの領域からの信号を積分した数値になる。
（b）はピクセル型STEM検出器である。電子線は直接露光検出器（CCDまたはCMOS）に導入され、電気信号に変換される。二次元イメージセンサー上に形成されるCBEDパターンを二次元画像として記録する。通常のシングルチャンネルのSTEM検出器とは異なり、出力は二次元画像となる。

通常のSTEM検出器では、入射電子線をシンチレーターで光に変換し光電子増倍管（PMT）の出力電圧として測定する（図1(a)）。検出面に形成されるCBEDパターンの全部もしくは一部の光信号をシングルチャンネルのPMTで検出し、その強度をプローブ位置の関数として二次元のSTEM像を形成する。円板状あるいは円環状のシンチレーターを用いることにより散乱電子を取得する範囲を選んでBF-、ABF-、HAADF-STEM像が得られる。しかし、検出器がシングルチャンネルのため、検出面に形成された回折強度は積分され、角度分解された情報は失われる。
ピクセル型STEM検出器ではCBEDパターンを二次元画像として記録する（図1(b)）。さらに電子線プローブを二次元スキャンするため、得られるデータは四次元となる。そのため、通常のSTEM検出器では失われていた回折強度の角度分解された情報を活用することが可能になる。例えば、CBEDパターン中の積分領域を自由に変更できるため、四次元データを用いて様々な種類のSTEM像を生成することができる。

図2に加速電圧200kVでSrTiO₃[100]から得た四次元データから、積分領域を変えて作成した5種類のSTEM像を示す。全て同じ四次元データセットから作成されているが、積分領域を変えることで様々な情報を持ったSTEM像が得られている。
他の応用例としては、CBEDパターンの位置シフトから電場・磁場マップを作成できることや、タイコグラフィー画像処理により試料の位相像を再構成できることなどが挙げられる。

pixelated STEM detector⇒図2
図2：CBEDパターン中の積分領域を変更して作成したSrTiO₃[100] のSTEM像。加速電圧：200 kV。四次元データを元に作成したSTEM像。
CBEDパターン中の積分領域を像中の右下に、半透明赤もしくは青で示す。STEM像のピクセル数：256×256ピクセル、ピクセル型STEM検出器のフレームレート：4,000 fps（ドゥエルタイム250 us）。データ取得時間：約16秒。
（a）CBEDパターンの全領域を積分して作成したSTEM像。SrコラムとTi+Oコラムが暗い像コントラストとして見えている。Oコラムは見えていない。
（b）BF-STEM像。Srが暗い像コントラスト、Oコラムが明るい像コントラストで観察されている。
（c）ABF-STEM像。Srコラム、Oコラム、Ti+Oコラム全てが暗い像コントラスで観察されており、BF像と比較してコラム位置の直感的解釈が可能な像となっている。
（d）e-ABF（enhanced ABF）像。(b)、(c)での積分領域をそれぞれB、Cとしたとき、C–Bとして作成されたSTEM像。(c)のABF像と比較してOコラムの像コントラストがよりはっきり現れている。
（e）透過ディスク以外の領域を積分して作成したLAADF-STEM像。SrコラムとTi+Oコラムが明るい像コントラストで観察されている。Oコラムは見えていない。
（f）円環状のシングルチャンネルのSTEM検出器で取得した通常のHAADF-STEM像。

A STEM detector that records a diffraction (CBED) pattern formed on the detector as a two-dimensional (2D) image with a high-speed frame rate in synchronism with the scan of the incident electron probe. To take a two dimensional CBED pattern during the stay time of the STEM probe at one pixel, a direct electron detector of CCD or CMOS, which has a very high-speed frame rate of a few thousands of fps or more, is required. At present, using such a direct electron detector, a synchronous STEM scan with taking a 256 x 256 pixel CBED pattern is achieved.
A conventional STEM detector and a pixelated STEM detector are compared in Fig. 1.

Fig. 1 Conventional single-channel STEM detector and Pixelated STEM detector
(a) Conventional single-channel STEM detector. The electron beam is converted to light using the scintillator and the light is guided to PMT. Then, the light creates electrons in the PMT. Finally they are measured as the output voltage signal. It should be noted that the signal is obtained as an integrated value from a CBED pattern area determined by the shape of the scintillator.
(b) Pixelated STEM detector. The electron beam enters the direct electron detector (CCD or CMOS) and converted to electric signals. The detector records a CBED pattern as a 2D image unlike the conventional single-channel STEM detector.

In the conventional STEM detector, the electron beam is converted to light with a scintillator and the intensity of the obtained light is measured as the output voltage of a photomultiplier tube (PMT) (Fig. 1(a)). All or part of the light signals from a CBED pattern formed on the detector plane are detected with a single-channel PMT, and then a 2D STEM image is acquired by displaying the output voltage as the function of the incident probe position. By selecting the acquisition region of the scattered electrons with the use of a circular or annular scintillator (detector), BF-, ABF-, or HAADF-STEM image can be obtained. It is noted that angle-resolved information is not available because the detector is single-channeled, thus the intensity of the CBED pattern is integrated.
In the pixelated STEM detector, the CBED pattern is recorded as a 2D image (Fig. 1(b)). Furthermore, the electron probe is two-dimensionally scanned, and then the acquired final data becomes 4D data. It is emphasized that, the angle-resolved information about the diffraction intensity, which is lost in the conventional STEM detector, can be effectively used. For example, a variety of STEM images are created by flexibly changing the integration area of the CBED pattern.
Fig. 2 shows five sort of STEM images created from the final 4D data of SrTiO₃ [100] taken at an accelerating voltage of 200 kV. It is seen that different information can be obtained by changing the integration area of the CBED pattern.
The other applications of the pixelated STEM detector include creation of an electric-magnetic field map utilizing positional shift of the CBED pattern, and reconstruction of a phase image of a specimen by utilizing ptychography image processing.

Fig. 2 Various STEM images of SrTiO₃ [100] taken at an accelerating voltage of 200 kV, by changing the integration area of the CBED pattern. Those STEM images are created from the final 4D data.
The integration area of each CBED pattern is shown in insets (lower right of each STEM image), indicated by translucent red and blue colors. Acquisition conditions are as follows: Number of pixels of the STEM image: 256 x 256 pixels, Frame rate of the pixelated STEM detector: 4,000 fps (dwell time 250 μs), Data acquisition time: approx. 16 s.
(a) STEM image created by integrating the whole area of the CBED pattern. Sr columns and Ti+O columns are observed as dark. O columns are not seen.
(b) BF-STEM image. Sr columns are observed as dark, but O columns as bright.
(c) ABF-STEM image. All of Sr-, O-, and Ti+O columns are observed as dark. Compared with the BF image, the ABF image enables intuitive interpretation of the atomic columns.
(d) e-ABF (enhanced ABF) image. The image is created by subtracting the intensity of the area B from that of C. O columns appear more clearly compared with those of the ABF-STEM image.
(e) LAADF-STEM image created by integrating the area except for the transmitted wave disk. Sr columns and Ti+O columns are observed as bright. O columns are not seen.
(f) Conventional HAADF-STEM image acquired using a circular single-channel STEM detector.